Vào năm 1362, vị hồng y được bầu làm giáo hoàng thì lại từ chối chức vụ này. Khi các hồng y không thể tìm thấy ai khác cho chức vụ quan trọng ấy, họ quay về một người tương đối xa lạ: người thánh thiện mà chúng ta kính hôm nay.
Vị tân Giáo Hoàng Urban V chứng thực là một sự lựa chọn khôn ngoan. Là một đan sĩ dòng Biển Đức và một kinh sĩ, người sâu đậm về tinh thần và tài giỏi. Người sống đơn sơ và thanh bạch, là điều thường không giúp cho người có nhiều bạn trong hàng giáo sĩ vì họ quen với sự tiện nghi và đặc quyền. Tuy vậy, người đẩy mạnh việc cải tổ, và trông coi việc khôi phục các nhà thờ và đan viện. Ngoại trừ một thời gian ngắn người dành hầu hết thời gian tám năm làm giáo hoàng sống xa Rôma và Avignon, ngai tòa giáo hoàng từ 1309, cho đến khi từ trần.
Đức Urban gần đạt được một trong các mục tiêu lớn nhất của người – tái kết hợp các giáo hội Đông và Tây Phương. Khi là giáo hoàng, Đức Urban tiếp tục sống theo các Quy Luật Dòng Biển Đức. Một ít lâu trước khi từ trần vào năm 1370, người yêu cầu di chuyển dinh giáo hoàng đến bên cạnh nhà em của người, để người có thể từ giã các thường dân mà người thường giúp đỡ.
Sự bình dị giữa quyền lực và cao sang dường như đã xác định vị thánh này, khi người do dự chấp nhận chức giáo hoàng, nhưng trong tâm hồn người vẫn là một đan sĩ Biển Đức. Hoàn cảnh chung quanh không nhất thiết có ảnh hưởng xấu đến một người.